De 1931 a 1935, no governo do prefeito Pedro Ernesto no antigo DF, Anísio criou uma rede municipal de ensino da escola primária à Universidade. Introduziu a moderna arquitetura escolar, ampliou as matrículas, criou os serviços de extensão e aperfeiçoamento, as Escolas Técnicas Secundárias e transformou a antiga Escola Normal, criada na gestão Fernando de Azevedo, em Instituto de Educação.

O canto-coral, a educação física e a rádio-escola também foram aspectos importantes da reforma. A iniciativa mais polêmica, porém, foi a criação da Universidade do Distrito Federal, em abril de 1935. Seu primeiro reitor foi Afrânio Peixoto. Sobre a UDF diria mais tarde Darcy Ribeiro: "filha querida de Anísio, foi fechada e banidos seus professores, os mais brilhantes que o Brasil já teve."

Durante o período de sua gestão na Diretoria da Instrução Pública do Distrito Federal, Anísio escreve os seguintes livros: Educação Progressiva - uma introdução à filosofia da educação (1932) e Em marcha para a Democracia (1934). Pelo que escreveu e por suas realizações no antigo DF, Anísio projetou-se nacionalmente.