Após a morte de seu pai e de uma tentativa logo abandonada de tornar-se deputado federal pela Bahia, Anísio parte em 1931 para o Rio de Janeiro. Nesse mesmo ano, assumiu a Diretoria da Instrução Pública do Distrito Federal, a convite do prefeito Pedro Ernesto Batista. Ainda em 1931, ficou noivo de Emília Telles Ferreira, com quem se casaria no ano seguinte, na cidade de São Paulo.

Em 1932, Anísio tornou-se signatário do Manifesto dos Pioneiros da Educação Nova que divulgava, ao povo e ao governo, as principais diretrizes de um programa de reconstrução educacional de um grupo de educadores, alguns dos quais já haviam comandado reformas no ensino público do País, como, por exemplo, Lourenço Filho (Ceará/1922-23) e Fernando de Azevedo (DF/1927-30).